A gyűjtemény első példánya a Lénártó (Sáros vm., ma Lenartov, Szlovákia) mellett talált 108,5 kg-os vasmeteorit legnagyobb (76,5 kg-os) darabja volt, melyet Kapy József, helyi földbirtokos adományozott a Magyar Nemzeti Múzeumnak, 1815-ben. 1838-ban a nagydivényi meteorkő (“Gross-Divina”; Trencsén vm., ma Divina, Szlovákia) szintén a helyi földesúr, Csáky István gróf özvegye, Lasanszky Ludovika jóvoltából jutott a múzeumba. A hazai meteoritpéldányok egy része a későbbiekben is egyéni adományozók nagylelkűsége folytán került a gyűjteménybe. Így 1853-ban Knöpfler Vilmos marosvásárhelyi orvos a mezőmadarasi (Maros-Torda vm., ma Mădăraş, Románia), 1858-ban Török József debreceni főiskolai tanár a kabai (ma Hajdú-Bihar m.), 1866-ban Őri Jenő Ung vármegyei alispán a knyahinyai (Ung vm., ma Ukrajna), 1895-ben Kürthy Lajos Zólyom vármegyei főispán a nagyborovei (Liptó vm., ma Veľké Borové, Szlovákia), 1900-ban Mailáth József gróf helyi földbirtokos az ófehértói (ma Szabolcs-Szatmár-Bereg m.) meteorithullás anyagából juttatott a Magyar Nemzeti Múzeumnak.
Egyes állami szervek, illetve egyéb intézmények is közreműködtek a meteoritkollekció gyarapításában. 1866-ban a Helytartótanács a knyahinyai meteorzápor egy 73 fontos (41,3 kg-os) darabját vásárolta meg, 1868-ban pedig az MTA a Knyahinyára kiküldött akadémiai bizottság által gyűjtött példányokért cserébe kapott hét külföldi meteoritot adott a múzeumnak.
1876-ban 67 meteorit volt a kollekcióban, amely ekkoriban indult rohamos gyarapodásnak. Ez – csakúgy mint az ásványgyűjteményé – elsősorban a felülmúlhatatlan mecénás, Semsey Andor (1833–1923) érdeme volt. Semsey különös előszeretettel támogatta a meteoritbeszerzéseket, összességében mintegy 1000 darabbal szaporítva a gyűjteményt. E gyarapodás 2/3-át Eduard Hendrik von Baumhauer (1820–1885) holland professzor és von Braun báró, osztrák császári államtanácsos kollekcióinak 456, illetve 214 darabja és tette ki. Semseynek a meteoritika iránti érdeklődését az is tanúsítja, hogy összeállította a gyűjtemény első katalógusát (1886, címlap, 1. oldal), és egy kisebb ismertetést is közölt róla a Magyar Salon hasábjain (1888). A Semsey- és Krenner-korszak vége felé (1919) a meteoritgyűjtemény már 1182 példányból állt. A legszebb darabokat négy nagy vitrinszekrényben állították ki.
Az anyag kisebb mértékben ugyan, de a következő három évtizedben is gyarapodott, és 1951-ben, amikor Tokody László (Vendl Mária 1928-as kéziratos felvételét felhasználva) megjelentette Magyarország meteoritgyűjteményei c. művét, 484 hullási helyről 1295 darabot számlált. (Az 1951-es katalógus lelőhelyek szerinti részét lásd itt.) Az 1952-ben megnyílt kiállításban külön helyet foglaltak el a nagyméretű meteoritpéldányok.
Az 1956-os tűzvész a meteoritgyűjteményt sem kímélte meg, a példányok több mint fele elpusztult. A megmentett darabok tisztítását, elektrolitikus rozsdátlanítását, konzerválását, meghatározását és újraleltározását Tokody László és Rapszkyné Hanák Mária végezte el 1959–62 között. 1956 után néhány hazai (Magyar Állami Földtani Intézet) és külföldi (H. H. Nininger) ajándék, illetve csere révén csak kis mértékben gyarapodott az anyag. 1969-ben jelent meg a Fragmenta Mineralogica et Petrographica 1. kötetében a gyűjtemény angol nyelvű nyomtatott katalógusa, melyet Ravasz Csaba állított össze. Ez a példányok adatai (leltári számok, súly, méret) mellett az egyes hullásokra vonatkozó néhány tudnivalót is közölt. Jelen elektronikus katalógus (a tektitek és impakt anyagok kivételével) e munka kiegészített és mind a gyűjtemény, mind a hullásokra vonatkozó információk szempontjából aktualizált, kétnyelvű változata.